浅谈双排列石墨烯超莫尔晶格的控制排列

近日，新加坡国立大学研究团队成功实现了单层石墨烯/氮化硼超级莫尔晶格的可控制备。与此同时，为确保该技术的产率和精确度，该团队提出了光学对准的“黄金法则”。研究团队还将该技术用于其他强关联电子体系中，实现了多层转角石墨烯超级莫尔晶格的可控制备。相关研究成果以Controlled alignment of supermoiré lattice in double-aligned graphene heterostructures为题发表在Nature Communications上。

超级莫尔晶格由两个莫尔图案堆叠而成，为创建扁平迷你带和研究电子相关性提供了一个平台。组装石墨烯超云纹晶格的最终挑战在于其旋转排列的确定性控制，由于边缘手性和晶体对称性的随机性，这变得非常偶然。

利用所谓的“三黄金法则”，该研究团队提出了一种实验策略来克服这一挑战，并实现双排列六方氮化硼/石墨烯/六方氮化硼超莫尔晶格的受控排列，其中石墨烯和顶部/底部六方氮化硼之间的扭曲角两者都接近于零。

研究人员发现相邻石墨的晶体边缘可以用来更好地引导堆叠排列，20 个摩尔纹样品的受控生产证明了这一点，精度优于约 0.2°。最后，将该技术扩展到低角度扭曲双层石墨烯和ABC堆叠三层石墨烯，为这些莫尔材料的平带工程提供了策略。

在这项工作中，研究人员实现了双排列石墨烯超莫尔晶格的控制排列。首先，使用 30° 旋转技术来控制顶部 hBN 和石墨烯的对齐，同时使用翻转技术来控制顶部 hBN 和底部 hBN 的对齐。基于这两种技术，可以控制晶格对称性并调整石墨烯能带结构。在高品质完美双对准装置中，移动性约为 700,000 cm 2/Vs 在 2 K 时，在每个莫尔晶胞 0、-4、-8 个电子的能带填充处观察到尖锐的电阻峰，与计算出的能带结构一致。

其次，相邻的石墨边缘可用于更好地引导对准，如 20 个莫尔条纹样品的受控生产所证明的那样，精度优于约 0.2°。此外，还制定了所谓的“三黄金法则”，进一步保证了技术的成功率和精度。最后，将对准技术扩展到其他强相关电子系统，例如低角度扭曲双层石墨烯和ABC堆叠三层石墨烯，能够检查这些强相关电子系统中的莫尔势效应。

图文导读

图1  通过旋转 30° 控制顶部六方氮化硼和石墨烯的排列。a顶部六方氮化硼 (T-hBN)、石墨烯和底部六方氮化硼 (B-hBN) 的排列。T-hBN 的锯齿形 (ZG) 边缘与石墨烯的 ZG 边缘或扶手椅 (AR) 边缘对齐，然后与 B-hBN 的 ZG 或 AR 边缘对齐，从而产生八种可能的组合：C1（0°/ 0°) & C1* (0°/60°), C2 (0°/30°) & C2* (0°/90°), C3 (30°/30°) & C3* (30°/90°) ）和C4（30°/0°）和C4*（30°/60°），其中C（或C*）表示T-hBN和B-hBN具有相同（或相反）晶格对称性时的构型。中间的卡通是0°G/hBN和30°G/hBN两种基本莫尔图案。b,c 计算出 G/hBN 异质结构在 0° 和 30° 附近的相互作用能。来自层内（弹性能/蓝色三角形）和层间相互作用（粘附能/黑色方块）的总能量（红色圆圈）贡献。d–f 30° 旋转对齐的侧视图和底视图。PCA 是指晶体的主晶轴。G1和G2是指来自同一薄片的石墨烯1和石墨烯2。g聚二甲基硅氧烷 (PDMS) 印模上的 G/hBN 堆叠的光学图像。红色虚线描绘了 0° G1/hBN 的轮廓，绿色虚线描绘了 30° G2/hBN 的轮廓。比例尺，20 μm。h ( g中虚线区域的 2D 波段半高全宽 (FWHM) 的空间图）。红色图指的是 0° G1/hBN，绿色图指的是 30° G2/hBN。比例尺，5 μm。i 0° G1/hBN 的 STM 形貌图像显示 ~14 nm 莫尔图案（左，500 mV，15pA），30° G2/hBN 的形貌图像显示准晶特征（右，100 mV，100pA）。比例尺，10 nm。

图2  顶部六方氮化硼和石墨烯使用相邻的石墨边缘完美对齐。a单层石墨烯与相邻石墨边缘连接的光学图像。b使用 ( a )的石墨边缘对准后的 G/hBN 堆叠。红线描绘了 0° G/hBN 的轮廓，绿线描绘了 30° G/hBN 的轮廓。c ( b )中黑色虚线区域拉曼二维波段半高宽的空间图。d单层石墨烯的一个边缘（白色虚线）与相邻的石墨边缘成 60°。使用( d )的石墨边缘对准后的G/hBN堆叠。f ( e )中黑色虚线区域的拉曼 2D 波段 FWHM 空间图。G单层石墨烯与相邻石墨边缘没有任何连接。h使用( g )的石墨边缘对准后的G/hBN堆叠。i ( h )中黑色虚线区域的拉曼 2D 波段 FWHM 空间图。比例尺，20 µm（a、d、g）；5微米（b、e、h）；2 µm（c、f、i）。j 20 个莫尔条纹样本的拉曼 2D 波段和扭转角的 FWHM 直方图。约 20 cm -1的半高宽（绿色）对应于 30° G/hBN，约 40 cm -1的半高宽对应于 30° G/hBN（红色）对应于 0° G/hBN。20个莫尔条纹样本的FWHM大于40 cm -1，如水平虚线所示，表明我们的技术的精度优于~0.2°。

图3  使用相邻的六方氮化硼表面控制顶部六方氮化硼和底部六方氮化硼的对齐。a用于双对准的传统拾取和翻转技术的示意图。b、c具有奇数 ( b ) 和偶数 ( c ) hBN 层的 hBN/石墨烯/hBN 异质结构示意图。莫尔图案高对称点处的晶格模型显示了每个点的原子排列。( c )中的紫色阴影表示 T-hBN 和 B-hBN 中硼（红色）和氮（蓝色）的重叠。d使用翻转技术的断裂 hBN 的光学图像以及 T-hBN 和 B-hBN 的对准。黑线描绘了 T-hBN，红线描绘了 B-hBN。e使用 hBN 进行单排列和双排列的石墨烯拉曼二维带的半高宽图（d ). f两个相邻六方氮化硼和其中一个六方氮化硼与 PCA 成 60° 的光学图像也可以使用翻转技术对齐。g使用 ( f )中的 hBN 进行单排列和双排列的石墨烯拉曼二维带的半高宽图。比例尺，10 µm ( d , f )；1 µm（e，g）。

图4  顶部六方氮化硼/石墨烯/底部六方氮化硼异质结构中的晶格对称性和能带结构由莫尔势调节。a石墨烯与 T-hBN 和 B-hBN 之间具有扭转角（ θ t和θ b ）的超莫尔晶格的艺术视图。b具有双莫尔条纹的顶栅装置的示意图。B  = 0.5 T 时的纵向电阻（左轴）和霍尔电阻（右轴）与( c )、C1 (0°/0°)、( d )、C2 (0°/30°) 和 ( e ), C3 (30°/30°)。插图显示了 K 点处相应的能带结构。CNP是指狄拉克能带的电荷中性点。( f )、C1、( g )、C2 和 ( h的朗道扇形图），C3 在磁场中绘制（左）以及相应的ϕ/ϕ0ϕ/ϕ0与n/n0n/n0。ϕ/ϕ0ϕ/ϕ0和n/n0n/n0分别是归一化磁通量和载流子密度。最上面的数字是拓扑索引ν，为 ±2、±6、±10 等。T=2KT=2K。

总结

该研究开发了一种通用策略来克服旋转对齐中的边缘手性和晶格对称性不确定性，并表明相邻的石墨边缘可用于更好地对准堆叠结构，显著提高器件产量和对准精度。与以前的传统技术相比，当前的技术操作更容易、更可靠，并且对对准的控制稳健且明确。考虑到“双电子学”这一新兴领域，该研究技术可以有利于许多实验室在这一领域的努力。例如，该研究策略也可以应用于过渡金属二硫族化物 (TMD) 半导体3、4系列，例如 WSe 2 /WS 2莫尔超晶格，在对准之前需要预先测量每个晶体的边缘手性。为了展示该技术的普适性，还将技术扩展到其他相关系统，例如低角度扭曲双层石墨烯和ABC堆叠三层石墨烯。相信该技术可以帮助探索这些莫尔材料中强电子相关性和非平凡带拓扑的物理现象。

编辑：黄飞