晶体中的缺陷结构会通过影响散射声子影响声子谱,导致材料的热力学、传热性质变化,为了精确的表征缺陷对固体中导热、热扩散的影响,理解声子-缺陷之间的相互作用非常重要。声子-缺陷关系的理论研究比较广泛,但是实验相关研究较为缺乏。这是因为目前大多数声子探测实验技术中的分辨率难以满足要求导致,难以对单个缺陷位点附近的局域振动情况实现足够的分辨率。
主要内容
有鉴于此,加州大学尔湾分校潘晓晴、武汝前等报道了单缺陷声子的实验观测,具体通过在透射电镜TEM中对单个缺陷位点附近进行空间分辨、角分辨振动光谱表征,从而获得单个缺陷位点附近的声子振动谱。在立方晶相SiC晶体的缺陷位点上观测到声波振动模式中的能量发生毫伏能量的红移现象,该缺陷位点上的能量变化限域在纳米区间内。该观测到的结果打开了通过TEM技术观测缺陷位点附近的声子传播,为设计和优化材料的热性质提供有效的帮助。
图1. 高分辨实验体系表征SiC缺陷位点的声子谱
通过最近发展的高精度单色角分辨EELS(电子能量损失谱)、球差STEM(扫描透射电子显微镜)技术,实现了<10 meV的光谱能量分辨率,从而为高分辨实验光谱表征提供了技术支持。从而作者实现了足够高的动量分辨率、空间分辨率,同时将极化子的信号排除。在实验中观测到SiC中缺陷位点由于对称性缺失产生的局部声子共振。
实验设计
SiC广泛应用于电子器件,但是SiC晶体中因为堆垛层错导致SiC中存在较多缺陷,能够显著影响导热系数。同时,通过将3C-SiC担载于Si基底上,通过SiC和Si之间较高的晶格失配(24.5 %),在SiC中能够方便的构建单个缺陷。
图2. 高分辨声子(30~50 meV)谱共振增强效应高分辨二维空间分布图
图3. 高分辨声子谱共振效应的空间分布
在实验中观测到缺陷位点附近纳米区间内的声子共振现象,缺陷位点影响附近-3~3 nm(±0.6 nm)的声频声子(能量30~50 meV),同时得到了二维声子谱图。随后通过角分辨EELS技术对单个声子的空间分布情况进行表征,观测并研究了缺陷结构中产生的声子红移现象。
图4. 高分辨角分辨表征缺陷声子谱的红移
作者简介
潘晓晴教授长期致力于原子尺度的精细结构以及与物性之间关系的研究。尤其是在氧化物电子学领域,他领导的研究小组是国际上处于领先地位的几个研究小组之一。
其团队成功开发了4D STEM技术,以亚埃(Å)空间分辨率绘制局部电场和电荷密度,直接成像界面电荷分布,实现深入了解铁电极化的起源和氧化物界面电荷转移过程,把TEM的实际分辨率提高到0.5埃以下,实现了毫秒亚埃水平的实时物质结构分析,结合扫描探针技术,这种解析度的飞跃使得直接观察外场作用下的原子动力学动态过程成为可能。
武汝前教授,开发与发展关于应用能带方法及计算程序,研究复杂材料的物理和化学性能。在国际上率先研究磁性薄膜及纳米磁性材料;发展了磁晶各向异性,磁光效应,磁致伸缩,磁X光二向色性计算方法,并开创性地用第一原理方法定量研究杂质和晶界对材料力学性质的影响。其研究主要关注密度泛函理论研究和预测材料的自旋、磁性、催化、光电等性质,开发新颖的计算方法和软件。
原文标题:电镜技术,开年第一篇Nature!
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