实现二次谐波产生的硅基开槽纳米立方体阵列设计

在过去的几十年里，由于光学超表面具有多种功能，在光子学、化学和生物传感等领域都有广泛的应用，因此对其的研究非常广泛。超表面是由不同形状和大小的亚波长间隔散射体组成的超薄平面排列。它们可以改变传播的光波在透射或反射时的振幅、相位和偏振。然而，由于欧姆损耗的存在，传统的等离子体超表面具有较高的损耗和热耗，这阻碍了其在各种功能纳米器件，特别是低损耗元器件中的应用。为了克服这一限制，近年来由于介电超表面的高效率，其受到了极大的关注。对于高折射率介质材料，单个纳米粒子可以具有电和磁mie型共振，导致粒子内部受到电磁场限制和多重干扰。由传统光学材料(如硅(Si))制成的纳米粒子只能支持相对较低的质量因子(Q因子)。这种宽光谱响应限制了它们对需要尖锐光谱特性的设备(如激光和传感)的适用性。最近出现的连续域模式中的束缚态（BIC）概念为克服这个问题提供了一个新的解决方案。

硅是开发先进光子和光电子器件最有前途的材料之一。首先，它的高折射率允许硅基光子集成电路占用的空间较小，还支持多种米氏共振模式，用于多功能元器件。其次，得益于成熟的互补金属氧化物半导体(CMOS)技术，与III-V族化合物半导体、铌酸锂、聚合物等其他材料相比，硅光子器件具有成本低和大规模生产的巨大优势。第三，有可能将硅光子器件与成熟的硅微电子器件结合起来，构建光电子集成电路。值得注意的是，硅具有显著的三阶非线性光学响应，为扩展光子器件的功能提供了额外的自由度，如全光开关、产生纠缠光子、相位共轭等。在非线性光学中，二阶非线性元件的磁化率比三阶非线性元件高10个数量级，在典型的非线性光子器件中具有较高的应用价值。然而，硅是一种中心对称晶体，这使得它缺乏体二阶光学非线性。

在硅表面或界面上引入中心对称破缺，从而有可能实现基于硅的二阶非线性光学响应。但是，表面二阶非线性只发生在很少的原子厚度上。由于光物质耦合的失效，相应的非线性响应非常弱。采用大体积的硅纳米粒子或纳米线可以有效地扩大表面积，从而改善二阶非线性。另一种方法是利用光学谐振器，这种谐振器可以长时间限制光，从而与硅表面有效地相互作用，比如微环和微腔、光子晶体腔、Mie谐振器。最近发现，在高Q Si超表面中可以观察到面内反转对称破坏的SHG。这种方法为正常激励条件下的SHG物理和器件应用开辟了新的前景。然而，在这些策略中实现的硅二阶非线性响应的效率仍有提高的空间。

在此研究背景下，西安电子科技大学刘艳教授联合西北工业大学理学院甘雪涛教授提出了一种硅基开槽纳米立方体阵列的设计，使得具有中心对称的硅显着实现了二次谐波产生（second harmonic generation ，SHG），该设计通过扩大表面二阶非线性，增强了凹槽表面的电场，连续域中的束缚态使得共振得到增强。

图1.(a) Q 因子对开槽纳米立方体的阵列尺寸的依赖性。插图：尺寸为 3×3 的开槽纳米立方体阵列示意图。(b) 11×11 阵列的开槽纳米立方体中的电场分布。插图：中央开槽纳米立方体的电场矢量图。(c) 比较具有和不具有凹槽的纳米立方体阵列的 SHG。（ d ）空气槽侧壁表面上的电场增强因子和SHG 随槽宽a 的变化。 与没有凹槽的硅纳米立方体阵列相比，有槽纳米立方体阵列的倍增率提高了两个数量级以上。在这项工作中，他们证明了通过制造开槽纳米立方体阵列可以极大地改善硅的表面二阶非线性，从而有效产生的SHG。这得益于同时利用了表面非线性和光学共振。纳米立方体中的凹槽不仅扩大了具有二阶非线性的表面积，而且提高了由法向电位移连续条件控制的表面光场。此外，通过将开槽的纳米立方体排列成阵列，形成具有高质量（Q）因子的连续域（BIC）模式中的准束缚态，可以长时间将光场定位在硅表面周围以获得有效光 ——物质相互作用。在此基础上所设计的基于晶体结构中心对称材料的硅基凹槽阵列能够实现高效SHG，实验测量的硅开缝纳米立方体阵列的 SHG 效率高达 1.8×10-4 W-1。转换效率不仅高于其他类型的硅基微纳结构，同时也高于等离激元结构。这样的结果不仅推动了硅材料在非线性领域的进一步发展，同时为在晶格结构中心对称材料中研究高效的二阶非线性效应和器件提供了一种新策略。

图2.(a) 实验制备的开槽纳米立方体阵列的 SEM 图像。(b) 测量具有不同凹槽宽度的开槽纳米立方体阵列的反射光谱。(c)开槽纳米立方体阵列的反射强度的归一化偏振依赖性与共振激光的激发。(d)模式分布的空间映射与共振激光的激发。 这一研究成果发表在Laser & Photonic Review上，文章的第一作者是西安电子科技大学博士研究生方慈浙，通讯作者是西安电子科技大学微电子学院刘艳教授和西北工业大学理学院甘雪涛教授。
审核编辑：郭婷