紫外超连续相干光源在二氧化碳离子吸收光谱中的应用

记者10月24日从国防科技大学获悉，该校原子分子物理研究团队与中国科学院上海光学精密机械研究所（下称“中科院上海光机所”）强场激光物理国家重点实验室合作，提出了一种产生紫外超连续辐射的新机制，并将其作为探针获得了二氧化碳隧穿电离后的吸收光谱。

该研究为产生短波区的超连续谱提供了一种新方案，同时架设起强场物理和量子光学研究的桥梁，为开展强场离子量子光学研究提供了新视角。

近期，上述成果在线发表于Nature Communications上，国防科技大学博士生雷鸿斌为论文第一作者，通讯作者为国防科技大学教授赵增秀和中科院上海光机所研究员姚金平。

量子光学遇到强场物理

调控光与物质的相互作用，在许多前沿学科中发挥着基础性作用，不仅有助于控制物质的宏观性质，还有助于创造最先进的光源。

一般而言，有两种基本方法来操纵光与物质相互作用过程，即量子光学和强场物理方法。量子光学方法依赖于原子和激光场之间的共振激发，关注于光子和量子特性。强场物理方法是利用超快强激光轰击介质，可以用轨迹和散射的半经典概念来理解其中同时涉及数百个光子作用的电子动力学。在过去的几十年里，由于关注的系统和使用激光参数的根本差异，很少有研究涉及强场物理和量子光学的跨学科研究。

然而，超强飞秒激光脉冲制备的分子离子天然屏蔽了碰撞效应导致的皮秒时间尺度的退相干效应，在脉冲作用期间可以保持很好的量子相干性，是一种独特的非平衡量子体系。同时，分子离子系统不仅具有丰富的振转能级，处于紫外波段的能量间隔，同时也可以承受高强度的激光而不被破坏能级结构，产生高阶非线性效应。这些特性为强场框架中研究量子光学提供了前所未有的机会。在分子离子系统中，量子光学遇到强场物理会产生新现象、新机制。

为此，研究团队提出了一种连接量子光学与强场物理的新机制，可以产生超连续相干光源，他们将这个机制命名为激光协同连续辐射（LACE）。

激光协同连续辐射（LACE）机制示意图

理论分析表明，强场隧穿电离制备的分子离子会暴露在强激光中，由于斯塔克效应的作用，分子离子基态到激发态的能级差大小会跟随激光场连续变化。当能级差等于奇数个基频光子的能量之和时，分子离子可以与泵浦激光发生多光子共振，使得处于基态的分子跃迁到激发态，并建立分子离子的相干极化。随后，相干极化会诱导激发态的分子跃迁回到基态产生强相干辐射，其辐射波长随跃迁波长的变化连续改变，由此形成超连续相干辐射，这种辐射过程就是激光协同连续辐射。

产生紫外超连续相干光源的新途径

光谱范围宽、空间发散角小的超连续相干光源在生物医学成像、分子结构分析、光化反应探测等众多领域具有重要应用。目前，基于自相位调制、四波混频、交叉相位调制等传统的三阶非线性光学效应，产生可见光乃至红外区域的超连续光源的技术比较成熟，但向紫外波段的拓展却面临着巨大挑战。

为此，研究团队利用与传统产生超连续谱完全不同的新机制——激光协同连续辐射，提出了产生紫外波段的超连续相干光源的新方案。根据激光协同辐射机制，研究团队利用中红外飞秒激光轰击空气中普遍存在的氮分子，在紫外波段产生约100 纳米带宽的、空间发散角较小的超连续相干辐射，为短波区超连续相干光源的产生提供了新思路。

研究人员通过改变泵浦光的输出功率、波长，发现可以驱动氮分子离子产生谱宽可调的超连续相干光源。此外，由于斯塔克效应是普遍存在于各种处于激光场中的系统的现象，因此利用合适的泵浦波长和光强驱动能级间距较大的系统，可以产生紫外甚至更短波长的超连续相干光源。此外，紫外超连续相干光源的制备丰富了超连续激光的光谱范围，为超连续激光在光电对抗、战场感知和有害气体探测等方面的应用提供重要支撑。

研究团队还发现超强飞秒激光产生的超连续辐射的时间宽度只有泵浦激光脉宽的一半，即十几个飞秒，且具有很好的线性啁啾特性，这意味着这样产生的超连续相干光源可能在脉冲压缩和亚飞秒动力学探测中有着重要的潜在应用。与此同时，理论模拟表明分子离子振动态之间的跃迁会相互干涉，即超强超快的激光将跃迁的能级相干耦合在一起协同发光。

作为原理性验证，研究团队还展示了该紫外超连续相干光源在二氧化碳离子吸收光谱中的应用，同时测得了二氧化碳离子中多个振动能级之间的吸收光谱。

据介绍，该研究打破了量子束缚态到束缚态的跃迁将产生具有孤立特征峰光谱结构的辐射的传统观念，证明了强激光可以强烈地改变量子束缚态之间的跃迁和辐射特性。利用这种产生超连续相干光源的新机制，可以产生紫外波段的超连续相干光源，为解决短波区超连续产生的难题提供了简单有效的新途径。同时，该研究创造性地提出了激光协同连续辐射机制，架设起了强场物理和量子光学研究的桥梁，为开展强场离子量子光学研究提供了新机遇。

该论文审稿人高度评价了上述工作在LACE应用方面的演示，“这项工作显示了一个可能的和独特的新实验方案，以产生宽带的紫外相干光脉冲。”

审核编辑：彭静