如何让锂离子改变沉积形态并提高锂的循环稳定性

一、背景介绍

目前锂离子电池中使用的商用碳酸盐电解质会与锂发生剧烈反应，产生不均匀且易碎的固体电解质界面 (SEI)。因此，循环过程中的体积变化会导致 SEI 破裂，从而导致锂枝晶的生长以及“死锂”的形成，最终导致电池失效并限制锂金属电池(LMBs)的实际应用。

为了克服上述缺点，研究人员正在从多个方向解决这些问题，包括构建人工 SEI、隔膜改性、和调整电解质成分。其中，电解液添加剂由于在价格和实际使用可行性方面具有明显的优势，越来越受到人们的关注。氟代碳酸亚乙酯 (FEC) 作为碳酸盐电解质中的添加剂或助溶剂，已被证明是增强 LMB 性能的最有效成分之一。在其他碳酸盐溶剂中，FEC 可以 优先分解以在 SEI 中进一步生成无机 LiF。许多研究证实，无机化合物有利于促进锂沿 SEI/Li 界面的横向扩散，抑制枝晶生长。然而，最近的研究表明，FEC 的溶剂化数应≥1 至 保证形成可靠的 SEI。因此，迫切需要开发适用于碳酸盐电解质的新型添加剂，以获得均匀且坚固的 SEI，从而提高高压 LMB 的性能。硝酸锂(LiNO3)作为添加剂已被用于醚基电解质中，可有效调节电解质的溶剂化鞘层并形成含氮化物的 SEI，并显着改变沉积形态并提高锂的循环稳定性。然而醚基电解质的氧化稳定性较差，这极大地限制了其在高压电池(≥4.3 V)中的应用。因此，将 LiNO3 引入碳酸盐电解质被认为是提高 LMB 性能的捷径。尽管如此，LiNO3 在

碳酸盐电解质中的溶解度非常低(<10-5 g mL-1)，这在很大程度上限制了它在传统碳酸盐电解质(例如以 EC 为中心的电解质)中的应用。因此克服低溶解度的问题成为这类改性的一大挑战。一种策略是溶解度介导的 LiNO3缓释， 但 LiNO3 的浓度远低于醚基电解质中的浓度。另一种方法是使用具有高 Gutmann 供体数的溶剂 (GBL, SL, TPPO, TMU 或具有路易斯酸位点的载体盐 (CuF2, Sn(OTf)2 ,)。它

可以显着提高碳酸盐电解质中 LiNO3 的浓度。然而，具有高 Gutmann 供体数的溶剂很容易与金属锂发生反应，这对电池性能不利，并减弱了 LiNO3 的效果。此外，高价金属阳离子(Cu2+、Sn2+)有可能沉积在锂金属负极和隔膜上，导致短路风险。除了上述缺点外，部分工作中使用的电解质是基于FEC作为共溶剂，而不是传统的碳酸盐电解质，这必然会增加成本。因此，探索合适的 LiNO3 增溶剂以增加 LiNO3 在常规碳酸盐电解质中的溶解度对于开发高压 LMB 具有重要意义。 二、正文部分

1、成果简介

锂金属阳极与高压阴极相结合对于实现高能量存储至关重要。然而，源自碳酸盐电解质的以有机物为主的固体电解质界面(SEI)在循环过程中会发生连续的开裂/重整，导致锂枝晶严重生长，阻碍了其实际应用。在此，中南大学陈根、袁小明团队报道了一种极易溶解的三氟乙酸吡啶离子液体盐，用于在商业碳酸盐电解质中在锂上构建富含无机物的 SEI。由于静电相互作用，吡啶鎓阳离子 (Py+) 可以附着在带负电的 Li 表面上，然后分解成 Li+ 导电的含氮组分。此外，得益于羰基(C双键O)和Li+的强配位，三氟乙酸根阴离子(TFA-)可以促进硝酸锂(LiNO3)在碳酸盐电解质中的溶解，从而调节Li+溶剂化壳层。实验和理论证明了包含大量阴离子的不同溶剂化壳的形成，这有利于快速去溶剂化动力学。此外，添加剂的综合作用促进了添加剂衍生的 LiF-Li3N 增强的富无机 SEI 的形成，显着降低了 Li+ 扩散能垒并促进了致密的块状锂沉积。在设计的电解质中产生了薄而致密的阴极电解质界面 (CEI) 层，并抑制了过渡金属的溶解。因此，实现了 Li||NCM523 电池优异的循环和倍率性能，证实了增强的稳定性。

2、研究亮点

1)三氟乙酸吡啶(PyF)的离子液体盐被创新地用作碳酸盐电解质添加剂。

2)阳离子调节Li的沉积，阴离子促进不溶性LiNO3的溶解。

3)包含丰富阴离子的不同溶剂化壳有利于Li+的快速去溶剂化。

4)富含无机物的 SEI 显着降低了 Li+ 扩散能垒并实现了紧凑的锂沉积。

3、图文导读

图 1 不同电解质中的电化学性能。 (a) 在电流密度为 0.5 mA cm-2 和固定容量为 1.0 mAh cm-2 的情况下，Cu 工作电极在不同电解质中的镀锂/脱锂库仑效率。 (b) 在 1.0 mA cm-2、1.0 mAh cm-2 下，对称 Li||Li 电池在不同电解质中的循环性能。 (c) Li||Cu 半电池在 0-2.2 V 电压范围内，扫描速率为 0.5 mV s-1 的 CV 曲线。 (d) 在不同电解液中镀锂时的过电位差。 (e) Li||Li 对称电池的 SEI 阻抗演变作为电解质在各种电解质中浸泡时间的函数。 (f) Li||Li 对称电池在 1.0 mA cm-2 和 1.0mAh cm-2 循环 5 次后的 EIS 曲线。 (g) 对称锂电池在不同电解质中的Tafel图。 (h, i) Nyquist图计算得到的 RSEI 和 Rct 的活化能。

图 1a 显示了不同电解质中的平均 库伦效率(CE) 值。 BE、BEF (5% FEC)、BE-PyF/LN (0.02 M PyF/0.1 M LiNO3) 和 BEF-PyF/LN (5% FEC-0.02 M PyF/0.1 M LiNO3) 的 CE 分别为 88.8%、94.6分别为 %、95.4% 和 98.5%。在将LiNO3和FEC共同引入BE后，两者的联合相互作用显着提高了平均CE，表明形成了稳定的SEI。根据以往的文献，NO3− 的阴极分解电位高于碳酸盐电解质组分。如图 1c 所示，~1.5 V vs Li/Li+ 的明显峰可归因于 NO3− 的还原。NO3− 的还原在 SEI 形成过程中起决定性作用，促进含有 Li3N 和其他氮化物的 SEI 的形成。由于氮化物具有高 Li+ 电导率，与 BE(192 mV)和 BEF(96 mV)相比，BE-PyF/LN(57 mV)中的成核过电位普遍降低(图 1d，图 S3) .在 BEF-PyF/LN 中，成核过电位 (57 mV) 与 BE-PyF/LN 相比虽然基本没有变化，但与其他电解质相比，BEF-PyF/LN (18 mV) 的生长过电位已是最低。根据均匀形核的经典方程，过电位越低，晶粒尺寸越大。增加晶粒尺寸有利于维持体电子导电连接并减轻在镀/脱锂过程中“死锂”的形成，从而有效地提高锂的 CE。

使用 Li||Li 对称电池进一步验证了 SEI 在不同电解质中的稳定性。如图 1b 所示，BE、BEF、BE-PyF/LN 和 BEF-PyF/LN 的循环寿命为 330 h、295 h、345 h 和超过 400 h。在 BE 中添加 FEC 或 LiNO3 后，大的过电势和短的寿命表明单个添加剂不足以保持长期稳定的循环，而 BEF-PyF/LN 在 1.0 时提供了超过 400 h 的出色循环性能mA cm-2 和 1.0 mAh cm-2，以及在 200 h 时与 BE (107 mV)、BEF (67 mV) 和 BE-PyF/LN (95 mV) 相比的最低过电位 49 mV。优异的循环稳定性证实了最佳 SEI 的形成，这有助于抑制锂和电解质之间的副反应，从而减少产物和“死锂”的积累。电化学阻抗谱(EIS)用于分析界面阻抗演变。高频下的半圆可归因于通过 SEI (RSEI) 的 Li+ 迁移阻力。可以看出，RSEI值在前8 h期间一直在上升，表明锂金属与BE中的碳酸盐电解质反应形成多孔SEI，BE中的RSEI在24 h后达到最高值，约为350 Ω(图1e)。虽然 FEC 添加剂可以将 RSEI 降低到 BE 的 60%，但它仍然保持相对较高的值(约 210 Ω)。相反，含有 LiNO3 添加剂的 BE-PyF/LN 中的 RSEI 急剧下降至 BE 的 21%(约 75 Ω)，这得益于 SEI 中无机氮化物如 Li3N 和 LiNxOy 的增加，这已被证明是极好的 Li+ 导体，从而降低了 Li+ 迁移势垒。在 LiNO3 和 FEC 的共同作用下，BEF-PyF/LN 的电阻最低(约 56 Ω)。此外，Li||Li 对称电池在 0.5 mA cm-2 和 1.0mAh cm-2 的各种电解质中循环 5 次后的 EIS 结果与上述结果一致(图 1f)。

Tafel 图用于探索电化学反应动力学(图 1g)。在 BE 和 BEF-PyF/LN 中，交换电流密度 (i0) 从 0.11 mA cm-2 显着增加至 2.38 mA cm-2，表明 BEF-PyF/ LN中 Li/电解质界面处的 Li+-转移动力学更快。Li+ 电镀过程中需要克服通过 SEI (Ea1) 和 Li+ 去溶剂化能垒 (Ea2) 的 Li+ 传输阻力，这两个活化能可以通过根据 Arrhenius 方程拟合与温度相关的 EIS 曲线来获得。图 1h 显示在 BEF-PyF/LN 中形成的 SEI 表现出出色的 Li+ 电导率，与 BE(53.87 kJ mol-1)相比，Ea1(47.89 kJ mol-1)大大降低，这可归因于大量的无机成分和晶界在 SEI 中提供了丰富的 Li+ 传输路径。与BE中的Li+去溶剂化能(Ea2)(53.38 kJ mol-1)相比，BEF-PyF/LN显示出显着降低(34.42 kJ mol-1)(图1i)。这证明了添加剂的加入调节了Li+内溶剂化鞘的环境，显着增强了Li+的去溶剂化动力学。

图2 SEI 成分和沉积形态表征。 (a) SEI在不同电解液中锂金属上的XPS C 1 s、N 1 s、O 1 s和F 1 s光谱。 (b) 在不同电解液中，Cu 基板上电沉积的 Li 的表面元素原子比。 BE、BEF、BE-PyF/LN 和 BEF-PyF/LN中Cu 箔上电沉积的 Li 的 SEM 图像 的 (c) 俯视图和 (d) 截面图。

X 射线光电子能谱 (XPS) 用于检查 SEI 的化学成分，然后进一步研究成分与沉积形态之间的内在关系。如图 2a 所示，在 F 1 s 光谱中，LiF 峰(685.1 eV)存在于所有电解质中，这可归因于 LiPF6、FEC 和 TFA- 的分解。 LiF 是一种优良的电子绝缘体，因为它的带隙很大，因此可以有效地促进锂在 SEI/Li 界面而不是 SEI 内部的成核。此外，LiF 得益于其高界面能和高杨氏模量，在抑制枝晶生长和促进锂均匀沉积方面发挥着重要作用。 EDS元素作图结果表明，BEF-PyF/LN中的F元素含量远超其他电解液，证明BEF-PyF/LN中形成的SEI中存在大量LiF(图2b，图S11)。从 N 1 s 谱可以看出，BE-PyF/LN 和 BEF-PyF/LN 在 399.8 eV 处出现了一个明显的峰，指的是通过还原 LiNO3 或吡啶鎓阳离子产生的高导电性 Li3N，而在BE和BEF中生成的SEI中没有捕获到明显的N 1 s 信号。 Li3N 表现出优异的 Li+ 电导率 (10-3 S cm-1) 和低化学活性，这有助于快速离子传输、降低 SEI 阻抗并加速反应动力学。因此，富含 Li3N 的 SEI 诱导了平面紧凑的 Li 沉积，阻碍了枝晶的形成并提高了 CE。对于 C 1 s 光谱，所有电解质在 284.8、286.5、288.7 和 290.1 eV 处显示四个不同的峰，分别归属于 C-C/C-H、C-O、C双键 O 和 Li2CO3，对应于溶剂分子的分解。这些有机成分充当 SEI 的连接器，以对抗循环过程中的体积变化，但它们很容易被枝晶刺穿。在 BEF-PyF/LN 中 C 元素的比例显着降低(图 2b)，这表明在添加 LiNO3 和 FEC 后无机成分的增加和源自溶剂分子的有机成分的减少。 O 1 s 光谱也证明了同样的观点。因此，在 BEF-PyF/LN 中构建了一种富含无机物(LiF 和 Li3N)的增强型 SEI，由于其高离子电导率、高疏锂性和高杨氏模量，可有效控制沉积形态、抑制枝晶形成并改善循环性能。

SEI 被认为是决定沉积形态的关键因素。如图 2c、d 所示。在BE中观察到具有高曲折度的针状树枝状沉积物。这种枝晶生长会引发剧烈的副反应，导致大量“死锂”的形成，进而导致电池失效。 在 BEF 中也获得了具有较粗晶粒的类似形态。与此形成鲜明对比的是，在 BE-PyF/LN 和 BEF-PyF/LN 中产生了无枝晶、厚实且致密的锂沉积形态，并具有最小的曲折度，这有助于减少“死锂”的数量并促进高锂 CE。由于 FEC 和 LiNO3 的共同作用，可以在 BEF-PyF/LN 中形成更致密的沉积形态。横截面图还表明，BE 电解液中沉积的锂表现为松散堆积的结构，形成了约 60.8 μm 厚的锂沉积层(图 2d)，是理论值的四倍(～15.0 μm)。相比之下，BEF-PyF/LN 中的锂沉积更致密，锂晶粒尺寸更大。在富含无机物的保护层下，致密堆积的块状锂沉积物的厚度约为 25.1 μm，进一步表明 BEF-PyF/LN 中的富含无机物(LiF 和 Li3N)SEI 可以有效抑制锂金属的副反应和溶剂。综上所述，由BEF-PyF/LN衍生的富含无机物的SEI可以有效促进致密光滑形貌的形成，减少相间面积，抑制枝晶生长，提高CE和循环稳定性。

图3 图3. (a) BE-PyF中锂金属SEI的XPS C 1 s、N 1 s、O 1 s和F 1 s光谱。 (b) 通过 DFT 计算的溶剂和添加剂的分子轨道能量。 (c) COMSOL Multiphysics 5.6 模拟不同电解质中锂沉积形态的有限元分析，电流密度为 0.5 mA cm-2，持续 20 min。

吡啶鎓阳离子(pyridinium cation)由于静电相互作用可以均匀分布在带负电的锂金属表面上并优先还原。为了更清楚地了解吡啶鎓阳离子的分解产物，使用XPS分析在 BE-PyF 中形成的 SEI 的组成(仅向 BE 添加三氟乙酸吡啶鎓)(图 3a)。N 1 s 光谱在 399.8 eV、403.4 eV 和 407.1 eV 处出现三个峰，分别对应于 Li3N、NO2- 和 NO3-，表明吡啶鎓阳离子的分解。无机氮化物的存在增强了离子电导率，这有助于致密的锂沉积。此外，与 BE 相比，C 1 s 光谱在 292.2 eV 处显示了一个额外的 CFx 峰，证明了 TFA- 在阳极表面的分解。 F 1 s 光谱中额外的 C-F 峰在 687.8 eV 与也印证了上述结果。密度泛函理论(DFT)计算用于分析溶剂和添加剂分子的分子轨道能量(图3b)。显然，添加剂分子表现出比溶剂分子(EC和DMC)低得多的LUMO能量值，表明添加剂分子更容易被还原形成富含无机物的SEI。此外，物理场模拟阐明了不同SEI成分与Li沉积行为之间的关系(图3c，图S13)，BE和BEF中形成的天然SEI由多种有机物和少量无机物组成，包括不均匀性、低离子电导率等特性。因此，Li+优先沉积在衬底上离子电导率较高的某些区域，然后Li+会在具有较强电场的突起尖端积累，导致枝晶的形成和生长。对于 BE-PyF/LN，具有 Li3N 的高离子导电 SEI 调节了 Li+ 通量分布，从而促进了块状锂的沉积，从而有效地抑制了枝晶的产生。此外，模拟结果表明，由于BEF-PyF/LN中SEI中无机成分的增加，可以实现更紧凑的锂沉积。总体而言，模拟结果与 SEM 获得的沉积形态完全一致。体积大且致密的锂沉积可以抑制锂金属与电解质之间的剧烈反应，减少“死锂”的数量，促进高 CE。

图4 不同电解质中Li+溶剂化结构的表征。 (a) EC、DMC、FEC、TFA- 和 NO3- 的静电势 (ESP)。 (b) 不同电解质的 7Li NMR 光谱。 (c) BE 和 (e) BEF-PyF/LN 的快照通过 MD 模拟在 298 K 获得。计算径向分布函数 (g(r), 实线) 和配位数 (n(r), 虚线) d) BE 和 (f) BEF-PyF/LN。 (g) BE 和 (h) BEF-PyF/LN 中的溶剂化结构和作用机制示意图。

静电势(ESP)计算表明，与溶剂相比，TFA- 具有最低的 ESP(图 4a)，这意味着 TFA- 与 Li 的亲和力更强，这有助于 LiNO3 的溶解。另外，根据上述结果，可以推测TFA-和NO3-更有可能进入Li+的第一溶剂化壳层。核磁共振(NMR)进一步证实了溶剂化环境的变化。首先，当将 FEC 添加到 BE 中时，7Li 峰略微向下移动(图 4b)，这表明由于 Li+ 和 FEC 之间的相互作用强度较低，Li+ 离子上的核外电子云密度较低(即， -1.79 eV vs -2.08 eV(Li+-EC)(图 S14)。相反，添加 LiNO3 后 7Li 峰显着上移，证明了 Li+ 离子周围的电子云被屏蔽，这表明BE-PyF/LN和 BEF-PyF/LN中剧烈的给电子阴离子(TFA-、NO3-)进入了中的 Li+ 溶剂化壳层。此外，所有在 BE-PyF/LN 和 BEF-PyF/LN 中的 13C NMR 峰都显示出明显的高场位移(图 S15)，证实了溶剂与 Li+ 之间相互作用的减少。结合13C NMR分析可以推断，添加添加剂后，阴离子可以取代Li+周围的部分溶剂分子。这种富含阴离子的溶剂化结构有利于锂离子的去溶剂化，因为阴离子很容易被界面电场从溶剂化结构中排出。 进一步进行分子动力学(MD)模拟以了解富含阴离子的溶剂化结构的形成。图 4c、e 显示了模拟的 BE 和 BEF-PyF/LN 的快照，后者显示了模拟框中 NO3- 的均匀分布，表明 LiNO3 在电解液中溶解良好。径向分布函数 (g(r)) 和配位数 (n(r)) 表明 EC 和 DMC 占据 BE 中第一个溶剂化壳的主要成分，配位数为 2.67 和 1.28(图 4d)，碳酸盐电解质的分解构建了富含有机层的 SEI。当 FEC 和 LiNO3 同时加入 BE 时，一方面 EC 和 DMC 的配位数降低到 2.12 和 1.02，另一方面 NO3− 的配位数略有增加到 0.15(图 4f)，证明添加 FEC 有利于 NO3- 进入 Li+ 第一溶剂化壳。根据以上分析，三氟乙酸吡啶鎓(PyF)可以作为一种高效的增溶剂，促进LiNO3在商用碳酸盐电解液中的溶解，从而使Li+的第一个溶剂化壳结合了多个阴离子。 BE和BEF-PyF/LN中典型溶剂化结构和作用机理示意图如图4g、h所示。这种独特的富含阴离子的溶剂化结构加速了锂离子的脱溶动力学，并且可以优先还原以形成阴离子衍生的、富含无机物的 SEI，这有助于优化锂的沉积行为并改善 LMBs 的循环性能。

图5 Li||NCM523电池的电化学性能。 (a) Li||NCM523 电池在 1 C 下在不同电解质中循环的放电容量和 CE。 (b) 具有不同电解质的 Li||NCM523 电池的倍率性能 (c) 50 次循环后进行的 GITT 测量的充电和放电曲线。 插图：GITT 示意图。 (d) 在不同电解液中循环后电极的锂离子扩散系数。 (e-g) BE(上)和 BEF-PyF/LN(下)在 1 C 下循环 50 次后形成的 CEI 的 XPS 光谱。(h)在 BE(上)和 BEF-PyF/LN 中形成的 CEI 的 HRTEM 图像 (底部)在 1 C 下 50 次循环后。

富镍化合物因其更大的容量而被认为是潜在的正极材料。因此，进一步评估了 BEF-PyF/LN 在高压 Li||NCM523 (2.4 mAh cm-2) 全电池中的兼容性。正如预期的那样，使用 BEF-PyF/LN 的 Li||NCM523 全电池可提供 162.0 mAh g-1 的更高初始放电比容量，并表现出更好的循环稳定性，在 100 次循环后保持 92.9% 的容量保持率，出色的 CE 为 99.3% (图 5a)。而具有 BE 的电池在 100 次循环后仅保持 56.9% 的容量保持率，总体 CE 为 98.2%。此外，进一步评估了 Li||NCM523 电池在 BE 和 BEF-PyF/LN 中的倍率性能(图 5b)。具有 BEF-PyF/LN 的电池在 0.2、0.5、1、2 和 3 C 下分别显示出 165.6、161.4、156.8、147.1 和 133.5 mAh g-1 的优异放电容量。显然，BEF-PyF/LN 中的 Li||NCM523 全电池显示出令人印象深刻的倍率性能。特别是在 3 C 高倍率下，使用 BEF-PyF/LN 的 Li||NCM523 全电池的放电容量接近 BE(74.2 mAh g-1)的 1.8 倍。最佳的倍率性能可归因于电化学离子交换过程中锂离子在正极材料中的优异扩散动力学。进行恒电流间歇滴定技术 (GITT) 以证明 BEF-PyF/LN 中卓越的锂离子扩散率。如图 5c 中的充电和放电曲线所示，在 BE 中观察到的极化比在 BEF-PyF/LN 中更严重。基于充放电曲线计算的 Li+ (D) 的扩散系数如图 5d 所示。 BEF-PyF/LN 中较高的扩散系数 (D) 反映了优异的扩散动力学，这可能归因于高质量的阴极电解质界面 (CEI) 层的产生。进行透射电子显微镜(TEM)和XPS以阐明CEI层的化学成分和结构。在 F 1 s 光谱中，可以清楚地检测到更高强度的 LiF(685.1 eV)(图 5e)，我们还可以从 BEF-PyF/LN 中的 N 1 s 光谱中发现快速锂离子导电导体 LiNxOy 的存在图 5f。 BEF-PyF/LN 中富含无机物的 CEI 层显着促进了界面离子扩散行为。值得注意的是，与 BE 中的强 M-O 信号峰不同，在 BEF-PyF/LN 中仅检测到轻微的 M-O 信号(图 5g)，证明富含无机物的 CEI 层可以阻碍溶剂和阴极的恶性反应，从而抑制溶解过渡金属。此外，高分辨率透射电镜(HRTEM)图像显示 BEF-PyF/LN 中的 CEI 层比 BE 中的更薄且更致密(图 5h)。 BEF-PyF/LN中较致密的CEI层遭受的破坏/重建较少，可以有效地保护阴极。综上所述，BEF-PyF/LN中除了建立优秀的SEI外，还构建了高品质的CEI，以提升高压电池的性能。

4、总结与展望

文章报道了一种添加剂三氟乙酸吡啶盐离子液体盐，用于在商业碳酸盐电解质中的锂上构建富含无机物的 SEI 层，以克服枝晶生长的障碍。在这种情况下，由于静电相互作用，Py+ 可以聚集在 Li 的表面上，并优先还原以形成调节 Li 沉积的含氮化物界面。得益于 TFA- 和 Li+ 之间的强配位，痕量 TFA- 可以促进 LiNO3 在碳酸盐电解质中的溶解，形成包含大量阴离子的独特溶剂化壳，如 MD 模拟和 NMR 分析所示，从而降低了 Li+ 去溶剂化能垒。此外，添加剂的综合作用促进了 LiF-Li3N 增强型 SEI 的形成，这增加了界面能并降低了 Li+ 扩散能垒，有助于更快的离子扩散动力学和无枝晶的致密体沉积形态的形成。此外，在 BEF-PyF/LN 中构建了高质量的 CEI 层，以充分保护阴极。因此，Li||LiFePO4 (2.0 mAh cm-2) 电池在 1 C (1 C = 170 mAh g-1) 下循环 500 次后仍保持高容量保持率 (83.4%)。采用 BEF-PyF/LN 电解质的 Li||NCM523 (2.4 mAh cm-2) 全电池在 100 次循环后表现出令人印象深刻的 92.9% 容量保持率，在 1 C (1 C = 200 mAh g-1) 下的平均 CE 为 99.3% 和良好的速率性能。这项工作为开发高压LMBs提供了一种简单、可行且经济的电解质添加剂策略。

审核编辑：郭婷