通过调节电解液化学成分实现高倍率和稳定的低温LMB

锂金属电池（LMB）被认为是下一代可充电池的重要候选者，但它存在着不稳定的固体电解质间相（SEI）和锂负极上严重的锂枝晶生长问题，特别是在极端条件下，如高倍率和低温（LT）。

近日，北京航空航天大学王华教授、天津理工大学张晨光教授通过调节电解液化学成分，实现了高倍率和稳定的低温LMB。其中，一个弱的锂离子溶剂化溶剂2-甲基四氢呋喃被用作电解液溶剂，以减轻Li+脱溶剂化的动力学障碍。此外，还加入了具有高供体数的辅助溶剂四氢呋喃，以提高锂盐的LT溶解度，从而在保持弱锂离子溶剂化效应的同时实现了更好的离子传导性。

此外，接触-离子对中出现了丰富的FSI-阴离子，促进了稳定的富含LiF的SEI的形成。因此，Li||Li电池可以在-40℃下以10 mA cm-2的速度运行，极化程度小至154 mV。同时，在8.0 mA cm-2的条件下实现了4000 mAh cm-2的出色累积循环容量，达到了LT碱金属对称电池的最高纪录。同时，在-40℃下实现了可充电的高倍率和稳定的全电池。这项工作证明了电解液化学在协同调节离子传输动力学和SEI方面的优越性，从而在低温下实现超高速和稳定的可充电LMBs。

文章要点：

1. 这项工作通过调整电解液的溶剂化结构，提出了一种高倍率和稳定的LT LMB。

2. 由于Li+与溶剂2-甲基四氢呋喃（MTHF）之间的弱相互作用，以及助溶剂四氢呋喃（THF）的高锂盐溶解能力，获得了具有高离子电导率的弱溶剂化电解液，它显示了快速离子扩散和快速电荷转移。

3. 受益于接触离子对（CIPs）中丰富的双（氟磺酰）亚胺锂（LiFSI）衍生的FSI-，在锂金属负极上形成了稳定的阴离子衍生的LiF富集SEI层，确保了锂金属负极的平滑沉积，从而提高了锂金属负极的循环性。

4. 在LT碱金属对称电池中实现了领先水平的电流密度和累积循环容量。总体而言，这项研究提出了电解液化学在协同调节离子转移动力学和SEI方面的巨大优势，以实现超快和稳定的LT LMBs。

图1 电解液分子结构的理论和实验分析

图2 锂金属负极在低温下的电化学性能

图3 低温下锂金属负极上SEI成分的表征

图4 低温全电池性能

原文链接： https://doi.org/10.1002/adfm.202212349






审核编辑：刘清