介绍二维狄拉克等离激元和亚波长准粒子激发之间的光与物质相互作用

近年来物理学的研究发现，以石墨烯为代表的二维材料和三维拓扑绝缘体可以支持一种新型的极化激元：狄拉克等离激元。这种无质量的粒子集体振荡不仅展示出了非凡的光电功能，而且为实现基于低能准粒子相互作用的原子级厚度器件提供了一条全新的途径。

鉴于此，近日来自韩国三星尖端技术研究所的Un Jeong Kim教授和首尔大学Hyunyong Choi教授领导的国际研究团队在Light: Science & Applications上以Two-dimensional Dirac plasmon-polaritons in graphene, 3D topological insulator and hybrid systems为题发表综述文章，集中回顾了最近关于石墨烯和三维拓扑绝缘体中等离激元的研究，介绍了二维狄拉克等离激元和亚波长准粒子激发之间的光与物质相互作用。

文章不仅介绍了各种能够将等离激元与电磁辐射耦合的实验技术，还揭示了高度压缩空间内二维狄拉克等离激元的强近场相互作用。同时，这篇综述还系统展望了这些发现在未来光电生物分子传感器、二维光电探测器和激光驱动光源中的应用潜力。

 

图1二维狄拉克等离激元的激发。

图源：Light Sci Appl11, 313 (2022).

石墨烯由二维碳原子的六边形排列组成，其晶胞包含两个等效的碳原子，而且其最近邻相互作用是基于sp2杂化实现的。由于石墨烯单位晶胞中的布洛赫哈密顿量是逆对称的，所以在布里渊区的角部，即K和K′点，出现了无间隙线性带色散。

因此，一系列光电子研究表明，石墨烯的光学响应不同于传统二维半导体结构中的光学响应，主要是因为其所支持的二维狄拉克色散。而且石墨烯带结构的无间隙性质也支持狄拉克流体的存在：其电子和空穴在电荷中性点的共存显示出粘性电荷流。

而表面等离激元作为光-物质相互作用的集体反应，也揭示了石墨烯的独特性质。通过使用随机相位近似（RPA）计算石墨烯的光诱导粒子-空穴极化，计算结果表明，石墨烯极化由带内极化和带间极化的两个独立贡献决定。 在长波长极限下，带间极化保证了与光频率无关的约2.3%的恒定吸收率。另一方面，带内极化解释了自由载流子对电磁辐射的响应。只有具有超过光子的偶极动量q的光耦合可以激发石墨烯等离激元。

然而，载流子密度依赖性允许人们对二维狄拉克等离激元和传统的二维等离激元之间的区分。 单层石墨烯的另一个有趣的性质是，由于其无间隙带结构的线性色散，与传统半导体相比，石墨烯粒子间相互作用较弱。RPA的计算结果可以准确描述这种弱相互作用系统中的二维狄拉克等离激元密度依赖性。

单层石墨烯中电荷振荡引起的近场分布可以与新型光电结构耦合。然而，狄拉克费米子的散射动力学主要限制了二维狄拉克等离激元的寿命。低载流子密度下的动量弛豫机制不仅受制于杂质散射，同时电子-声子相互作用也会影响高载流子密度下的载流子寿命。

另一方面，用六方氮化硼（hBN）封装的单层石墨烯会表现出高载流子迁移率，因为氮化硼与石墨烯范德华异质结构界面非常均匀。由于界面杂质密度低，hBN/石墨烯/hBN结构提供了一种研究准粒子相互作用的灵敏工具。例如，二维狄拉克等离激元可以与声子极化耦合，其中等离激元能量在声子极化能量附近被分成几个分支。

单层石墨烯的高迁移率也使得检测声学等离激元模式成为可能，这将等离激元动量强烈限制在深亚波长范围内。同时，压缩石墨烯极化也使得对低载流子密度下的电子-电子相互作用的研究成为可能。



图2石墨烯等离激元向热电光电流的转化。

图源：Light Sci Appl11, 313 (2022).

对于理想的石墨烯来说，其sp2杂化用于晶体键合，无隙线性色散出现在布里渊区的K和K′点。然而，在现实中，自旋-轨道耦合可以通过σ-π键杂化打开带隙。与在石墨烯中观察到的典型费米能级相比，σ-π键杂化诱导的带隙是μeV量级的微小微扰。

因此，使用理想的二维狄拉克色散来描述光-物质相互作用仍然是可靠的。尽管如此，自旋-轨道耦合产生的体带隙在石墨烯边界产生了非常重要的结果：带隙被自旋相关的一维传导通道取代。 一维边界状态的一个结果是自旋方向与粒子动量方向正交。只要自旋-轨道耦合维持单层石墨烯中的体带隙，自旋过滤传输就保证了无耗散传导。

非平凡边界状态的可能存在可以在具有强自旋-轨道相互作用的其他晶体中得到实验证实。 更重要的是，三维晶体的边界状态可以在表面承载二维传导，其中自旋方向与表面法向量和动量方向正交。目前实验已经证实了，三维拓扑绝缘体Bi2Se3、Bi2Te3和Sb2Te3在表面上显示出非平凡的边界状态。

本质上，三维拓扑绝缘体的表面状态遵循与石墨烯情况类似的二维狄拉克色散，只是三维拓扑绝缘体表面上不存在自旋和谷简并。因此，三维拓扑绝缘体表面承载二维狄拉克等离激元，而拓扑绝缘体内部的本体在空间上分离相反的表面状态，从而屏蔽了等离激元发出的近场。

这篇综述对石墨烯和三维拓扑绝缘体的无间隙狄拉克带色散中的二维表面等离激元（SPP）进行了全面分析，并基于石墨烯和三维拓扑绝缘体中的二维表面等离激元揭示了相关二维狄拉克带中独特的光物质相互作用。二维表面等离激元产生的电场振荡仅限于几个原子层，这种效应有望放大其与相邻材料的库仑相互作用。

在给出了单层二维狄拉克带中的色散关系之后，这篇综述讨论了包含准粒子激发的交互系统。此外，文章还介绍了将电磁波与等离激元耦合的基本实验技术，提出了在深亚波长尺度上控制二维狄拉克等离激元的新方法。在石墨烯场效应器件和石墨烯集成三维拓扑绝缘体结构中实现电调制和光调制。此外，这篇文章还展望了石墨烯等离激元的最新应用。



图3基于石墨烯等离激元的光电子应用。

图源：Light Sci Appl11, 313 (2022).

文章指出，石墨烯等离激元和分子振动的非凡近场相互作用可用于开发检测蛋白质、气体分子和极性声子的高效分子传感器。同时，中红外石墨烯等离激元在分子检测方面极具潜力，栅极调谐石墨烯纳米带是检测蛋白质振动带的有效工具。

与传统金属等离激元相比，石墨烯等离激元对蛋白质检测具有更高的敏感性。这是因为石墨烯等离激元距离表面几纳米的近场分布具有很高的场束缚性。相比之下，金等离激元的近场分布在相同的共振频率下达到数百纳米，导致对分子带振动的敏感性降低。

迄今为止，已经有一系列基于石墨烯的光电子应用利用了独特的石墨烯光响应，并将石墨烯与波导、金属表面等离激元和等离激元纳米结构集成在一起。例如，二维狄拉克等离激元的多用途光电子应用源于在宽范围的红外波长下表面上高度受限的近场分布。利用非局域二维狄拉克极化，目前学术界已经证明，在等离激元-声子耦合、等离激元-等离激元耦合和带间热激励下，可以实现对等离激元色散的有效调控。

而且，二维狄拉克等离激元的远场和近场检测都是在红外波长下进行的，这使人们能够基于二维等离激元表征设备应用的全面等离激元响应。例如，新型双栅极器件中的热电电流可以检测石墨烯等离激元的声学模式，将等离激元波长限制在深亚波长范围内。

同时，强烈的光学和太赫兹脉冲可以触发二维狄拉克波段的非平衡热分布，从而改变石墨烯和三维拓扑绝缘体Bi2Se3的等离激元色散。 文章最后指出，通过集成石墨烯和Bi2Se3，可以通过改变石墨烯费米能级来调控Bi2Se3的等离激元频率，从而揭示近距离近场相互作用的非凡响应。

未来，二维狄拉克等离激元的突出特性有望用于开发未来的中红外光电探测器、生物分子传感器、太赫兹探测器和光源。






审核编辑：刘清