H掺杂Ga2O3的缺陷计算（热力学稳定性和元素化学势计算TSC）

DASP (Defect and Dopant ab-initio Simulation Package)是一款半导体缺陷和杂质性质的第一性原理计算模拟软件包，该软件包能针对输入的半导体晶体结构，基于材料基因组数据库和第一性原理软件包，自动计算并输出半导体的热力学稳定性，缺陷和杂质形成能及离化能级，半导体样品中缺陷、杂质和载流子浓度及费米能级，关键缺陷和杂质诱导的光致发光谱、载流子辐射和非辐射俘获截面及少子寿命。

针对任一半导体，DASP软件可以计算给出如下性质：热力学稳定性、元素化学势空间的稳定范围、缺陷（含杂质，下同）形成能、缺陷转变能级、各生长条件下的费米能级、载流子和缺陷浓度、缺陷的光致发光谱、缺陷对载流子的俘获截面、辐射和非辐射复合速率等。

本期将给大家介绍DASP HfO2的本征缺陷计算 5.3.2-5.3.2.2 的内容。

5.3.2. 热力学稳定性和元素化学势计算TSC

5.3.2.1. 运行TSC模块

在上一步使用命令dasp 1执行PREPARE模块时，会生成doping-Ga2O3/dec目录，并在该目录中产生1prepare.out文件。等待程序执行完毕，1prepare.out有相应的完成标志。进入doping-Ga2O3/dec目录。确认INCAR-relax，INCAR-static文件中的参数是可行的。（用户可修改INCAR，DASP将根据此目录中的INCAR做后续的计算）

确认PREPARE模块完成后，回到doping-Ga2O3目录，使用命令dasp 2执行TSC模块。同样地，TSC模块会在doping-Ga2O3目录中生成名为tsc的目录，里面记录了TSC程序的计算输出，包括各计算目录以及运行日志文件2tsc.out。等待程序完成期间无需额外操作。

5.3.2.2. TSC模块运行流程

host结构的总能计算（与MP参数保持一致）：

TSC模块将使用与MaterialsProject数据库完全一致的输入参数（INCAR，KPOINTS，POTCAR）来对用户给定的原胞做结构优化和静态计算。因此，该计算得到的总能与MP数据库的总能是可比的。此步骤是为了得到影响Ga2O3稳定性的关键杂相。通过目录可以看到：

从doping-Ga2O3/tsc/2tsc.out中也可以看到程序的运行日志，即产生输入文件、relaxation1、relaxation2、static、数据提取等步骤。

关键杂相判断：

TSC模块将搜寻MP数据库上所有与Ga2O3相竞争的杂项，通过DFT计算的Ga2O3的总能与MP数据库中杂相的总能，判断出Ga2O3是稳定的。

随后，程序将自动下载影响掺杂H的Ga2O3稳定性最关键的杂相，本例中为H和GaHO2。在2tsc.out中可看到相关的信息：

host与杂相结构的总能计算（PREPARE模块确定的参数）：

在确定关键杂相后，TSC模块将使用PREPARE模块确定的参数（AEXX）计算Ga2O3，GaHO2，H2的总能。2tsc.out如下：

化学势的计算：

根据DFT计算的总能，计算掺杂H的Ga2O3的形成能和化学势稳定区间。由于Ga2O3是二元的，TSC模块给出2个化学势的端点值，即Ga-rich和O-rich，写入dasp.in:

在2tsc.out可以看到程序执行完毕的输出：

对于三元以上的体系，TSC模块将输出稳定区域图像，及稳定区域各端点处的化学势。

审核编辑 ：李倩