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应力之手欲撩开CDW之面纱

中科院半导体所 来源:量子材料QuantumMaterials 2023-06-20 16:01 次阅读

众所周知,物理是一门特别注重“实证”的学问。因为这一鲜明特征,物理才被赋予崇高地位、可靠性和权威性。由所产生的科学、经济和社会效果看去,说物理学是现代科技的源头学科,大概不会有太多非议。黎民大众对实证的威力,当然也是绝对臣服的。所谓“眼见为实”,便是箴言。既然要实证,就需要去观测。物理本源和探测信号之间的互作用,在经典物理学中原本不值一提,但今天已成为一方双刃剑。例如量子力学,揭示其中本源规律的探测进程,对本源自身可能产生影响,也影响对本源的认知,从而给我们心目中至高无上的物理信仰带去一丝负面冲击。当然,这是后话。

之所以出现量子本源与测量相互影响这样的疑问,是因为物理人历经千年,形成了牢固不破的约定:对物理规律的探测,需要有可靠的可观测量 (liang4)。对凝聚态物理,可靠的可观测量,更多是在热力学意义上定义的。我们既约定观测量要包含足够大样本,以尽可能抑制观测进程对本源的影响;也约定可观测量与某一本源之间应尽可能呈现一一对应的因果联系。此时,如果再加上一个好的理论,将观测量与本源 (物态) 联系起来,好的物理认识就建立了。

在实证这一问题上,物理各分支中凝聚态算得上最接地气。基于朗道对称性及其破缺的范式,也基于热力学,凝聚态物理基本上就做两件事:找到一个热力学可观测量,建立这一观测量与本源之间的联系 (对凝聚态和量子材料,这可能就是所谓的结构 - 性能关系)。例如,材料的低阶相变有比热异常、铁电行为有铁电极化、铁磁行为有磁矩,如此等等。比热、极化和磁矩等物理量,都是可观测量。对可观测量的选择和定义,反映了物理人理解本源的深度,但可靠的可观测量总是我们最关注的物理元素。图 1 所示乃可观测与当下对凝聚态本源之间关系的一些理解:那些漂亮的物理,就如图 1(B) 所示,总归是要好的、清晰可辨的观测窗口,就如图 1(A) 所示。

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图 1. 凝聚态物理中可观测量的核心地位:“建造”一个好的、可观测的窗口 (A),才能说可能理解到好的、漂亮的物理本源 (B)。

(A) https://drexel.edu/coas/academics/departments-centers/physics/;(B)https://phy.iiserbpr.ac.in/index.php?category=physics&pid=tcmp。

追求这样的可观测量,实际上也展示了凝聚态自身异化的壮阔图景:追逐“可观测”的空间尺度越来越小、时间尺度越来越短、环境条件越来越苛、因果对应越来越弱。演化到一些极端情况,似乎又回到类似量子力学那“纠结难解”的境况:对本源的观测,已严重干扰本源自身的稳定性,因此得到的不完全是初心、而是已出现了畸变的本源。最熟悉的一个例子,即“铁电性”观测:对铁电性的观测,随着被观测尺度越来越小,“不得不”逐渐从测量铁电极化本身 (样品表面束缚电荷多少),演化到测量“产生铁电极化的离子位移”大小,再到今天的所谓能带空间贝里相位的变化。而产生“铁电极化”的离子位移测量,如果立足于衍射物理的话,就需要注意带电的衍射粒子束会不可避免会地干扰被测目标本身。最终,得到的离子位移,就可能是一个被畸变过的“物理”量。

这类异化的图景,到底是不是可持续的学科之路,笔者见识尚不足以在此议论。让人焦虑的,可能是另外一番景象:凝聚态从经典走向量子,从传统材料走向量子材料,实验可观测量的认知也正在面对挑战。举一个最直观的例子,即量子材料研究的前沿问题之一:量子自旋液体 (quantum spinliquid, QSL)。所谓 QSL,是指缺乏实空间有序、但存在波矢空间长程关联的磁性液体,是安德森提出来构建超导态的初始物态,包括“实空间无序、波矢空间关联、自旋单态 (或三重态)”这样的物理约束。这几个名词,马上就定义了实验探测似乎只能用穷举模式:竭尽所能,去一一排除体系中所有可能的自旋有序结构和相变,包括长程的、中程的、短程的。最近一些年,此中物理人经历的那些“费劲”,覆盖了几乎所有热力学与动力学极端测量,就是为了排除“序”的存在。这样的物理,实验上,超越了传统思维,不得不借助一些理论工具来辅证。相信我们都理解如下状况:物理上,穷举是最恐怖的逻辑,会令人惶惶不可终日!

这样的不可终日,在量子材料研究中并非少见,虽然没有QSL那么严苛严重。当凝聚态走向量子层面,可测的物理量,正变得越来越稀罕:一是可测量信号变弱,二乃一对一因果关系变弱。特别是后者,如果一个可测量有可能对应若干不同本源,陷入“手足无措”之境就变得难以避免。随意举几个例子,如图 2 所示:

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图 2. 量子材料结构本源与可测量问题。(A) 物理人构建的图像中,一阶拓扑绝缘体的绝缘体态和金属表面态、高阶拓扑绝缘体的边缘棱金属态和面 / 体绝缘体、零维顶角金属态和棱 / 面 / 体绝缘态。图中灰色显示绝缘体、金色显示金属态。(B) CMR 锰氧化物的电子相图,其中 PS dynamic 就是指动态电子相分离区域。个中微结构是时空依赖的动态结构,令人手足无措。(C) 高温超导铜氧化物相图的一种,其中各种量子态毗邻混杂在一起,大多数没有唯一的可测量对应。

(A) https://physics.aps.org/articles/v10/132。(B)https://www.slideserve.com/tyler-hopkins/dynamic-phase-separation-in-manganites。(C)https://cerncourier.com/a/taming-high-temperature-superconductivity/。

(1) 拓扑绝缘体。简单而言,拓扑绝缘体就是靠近费米面处能带具有非平庸拓扑性质的体绝缘体。因为拓扑转换的要求,这类体系表面处必定是自旋动量锁定的金属态。理论上,表面态既没有一个确定的表层厚度与之对应,体态也不大可能是大带隙绝缘体。这样的结构,要直接可靠地测量表面金属导电,不是一件容易的事情。能与宏观输运联系起来的可测量,即量子霍尔效应,是一个好的可测量,但从体 - 边对应物理去看,测量到的是一维边缘棱的导电,而不是二维表面 surface 导电。看起来,这似乎是一种单向逻辑,即拓扑绝缘体一定有量子霍尔效应平台,倒过来则未必。既然是未必,对此较真的人们就可“喋喋不休”。

(2) 电子相分离。这是展示“手足无措”问题的典型,在关联过渡金属化合物中普遍存在。例如,CMR 锰氧化物从最开始的 MIT,到 Jahn – Teller 效应、极化子输运,到后来的电荷有序 (charge - ordering),再到电子相分离 (electronic phaseseparation),无一不是这种“手足无措”的体现 (读者也可以认为是科学研究的必然):再精致的输运测量,似乎也难以清晰呈现量子相本源的面目。特别是,现在更多人认为这些电子相分离的结构是时空 dynamic 的 (图 2(B) 中的 dynamic phaseseparation, PS区域):即便是很弱的光电磁信号干扰,都可以改变电子相分离结构本身。

(3) 高温超导相图。以温度 - 载流子浓度构成的相图为例,铜基高温超导氧化物在其中展示了诸多量子相。对每一相的认识,都多少能看到锰氧化物电子相分离问题的影子。其中关于赝能隙相 (pseudogap) 可以多写几句。高温超导,存在电子配对及库珀对相干两个物理过程。在欠掺杂区,前者和后者对应的形成温度不同,导致两者之间出现一个温度区域:存在电子库珀对,但库珀对密度不足以导致凝聚而实现超导电性。对应这种赝能隙的可测量,似乎一开始就不是很确定,因此早期的赝能隙区很大一部分被认定是奇异金属区。后来,赝能隙区内又出现了电荷密度波 (charge densitywave, CDW)、自旋密度波 (spin density wave、SDW)、电子向列相 (electron nematicphase) 等更复杂的量子态。如此等等,量子材料人也不得不与宏观量子物理的“不确定”打交道,如图 2 所示,虽然微观量子过程的“不确定”众所周知、却无可奈何。郁闷吧?!

这几个例子,挂一漏万,很好地呈现出量子材料在探测表征上面临的挑战。实验上,基于热力学的物态测量都不再那么一一对应,还需要理论和诸如 ARPES / STM 等高端实验手段介入,方能揣测其中之一二,声称其中之三四,从而推演其量子物态。到目前为止,大概也只能对这些量子相说出个五六,距离理解七八还有距离。也因此,量子材料人总是不放弃、不抛弃,总在想办法找到一些独到的探测技术,去揭示诸多量子物态的本源面目。的确,量子材料的可测量问题是大问题,但这里的“大”主要只针对“唯一性”。反过来,这种唯一性问题,也给确定本源以额外机会:既然宏观测量与本源之间缺乏一一对应的因果,即一个原因可能对应若干个探测结果,或者一个探测结果可以解释为来自几个不同原因,那不妨就进行多种不同类别的探测。交叉排除融合,总归能更明确地确定背后的本源。这大概是量子材料人坚持不懈、继续发力去发展各种 (宏观、热力学意义上的) 探测技术的驱动力之一。

这里,姑且展示一个有关高温超导中电荷密度波 CDW 的故事,来呈现这种精神。

所谓 CDW,粗略地理解,就是量子材料中电荷密度呈现空间周期调制结构。CDW 的形成过程可归属二级相变,是关联电子体系经常出现的一类量子相。早期对其认知,与晶格畸变的派尔斯相变密切相干,因此 CDW 很容易被归结为电荷与晶格声子相互作用的产物。正因为如此,超导物理人一直认为 CDW 是与超导直接竞争的量子相,被给予足够重视和曝光度。2021 年,《npj QM》曾刊发过一篇铜基超导中 CDW 的论文(H. Miao et al, npj QM 6, 31 (2021),https://www.nature.com/articles/s41535-021-00327-4)。感兴趣的读者可前往御览一二,这里就不再啰嗦太多 CDW 本身的知识。

事实上,这么多年来,CDW 总是作为常规和非常规超导这些主角的反面配角而存在,自身并未展示多少傲人的可用功能。直到最近,CDW 在多种二维材料及 kagome 结构化合物中多有露面,并展示独特的手性结构特征。CDW 的反面配角模式终于得以拓展,已经能与铁电、量子磁性和拓扑量子态等众多角色一道,演出精彩的对手戏,并成为全能角色、倍受关注。如图 3 所示即为铜基超导中 CDW 的面貌之一角。可以看到,也许就是因为 CDW 可测量不多,量子材料人对其认识不得不逐渐深化、或者说要不断修正:撩开其面纱之努力,这么多年来,依然受到肯定和宣扬。

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图3. 对铜基高温超导中 CDW 的认识不断被更新。与对 CDW经典图像认知不同,我们从图 (A) 和图 (B) 一眼就可以洞察出 CDW丰富的变化。

(A) D. H. Torchinsky et al, Fluctuating charge-densitywaves in a cuprate superconductor, NM 12, 387 (2013),https://www.nature.com/articles/nmat3571;(B) H.Miao et al, Charge density waves in cuprate superconductors beyond the criticaldoping, npj QM 6, 31 (2021), https://www.nature.com/articles/s41535-021-00327-4

通常意义上的 CDW 相变,常用核磁共振谱 (nuclear magneticresonance,NMR)和共振X射线散射谱 (resonant X-rayscattering,RXS) 等技术来结构表征,在此不再赘述。从 CDW 结构即可明白,与 CDW 对应的 NMR 和 RXS 谱学特征明显(J. Luo et al, npj QM 7, 30 (2022),https://www.nature.com/articles/s41535-022-00437-7;L. Yue et al, NC 11,98 (2020), https://www.nature.com/articles/s41467-019-13813-y),但未必是一一对应的,也不大可能作为鉴定手段付诸广泛应用。另一方面,CDW 相并无特定的热力学可测量与之对应,或者说难以定义一个清晰的热力学可测序参量去表征其结构特征。如此,在比热、磁化率和电输运等测量中,与 CDW 对应的特征信号就较微弱。而且,这样的信号即便有,也并不唯一对应于 CDW。

正因为如此,构建与CDW 密切联系的宏观探测技术,无论如何都是量子材料的创新性工作,更不要说能解构 CDW 空间细节的探测技术了。既然电声子耦合是超导和 CDW 等量子态的本源机制,不难联想到晶格应变对这些量子态会有重要影响。基于此,量子材料人最近一些年发展了一类特定的宏观探测技术,即所谓单轴应力探测技术。其基本出发点是对宏观样品施加可控的单轴应力 / 应变,从而改变体系声子结构和电子结构,实现对电声子耦合及其相联系的量子态的调控。图4(A) 所示,即为这样一类技术的大概示意图和实物示例。

这一技术手段,与某些前人关注过的结构探测结合起来 (例如和 RXS 组合),将能对 CDW 物理进行实验测量和定向操控,成为最近几年备受关注的一类探测维度。这一模式,也能与热力学及输运 (纵向和霍尔电导) 手段结合起来,付诸多种量子材料研究。此类测量,似乎还有个特定的名称“弹阻测量 elastoresistancemeasurement”。在研究关联体系中各种量子相的共存与竞争物理时,弹阻方法有独到的效果,特别是在表征与电声子耦合相关的量子相,如超导相、CDW、电子向列相等量子物态上,指针明显。 来自德国斯图加特马普固体研究所 (Max Planck Institute for Solid StateResearch) 的 Bernhard Keimer 教授,与 A. P. Mackenzie 教授领导的德累斯顿马普化学物理研究所团队合作,呈现了一个很好的实例。Keimer 和 Mackenzie 都是知名的量子凝聚态学者,特别以铜氧化物和钌氧化物等经典体系中关联物理研究而闻名。他们最近针对欠掺杂铜氧化物 YBa2Cu3O6.67(YBCO667) 中CDW 相的认识,提出新的疑问,并基于单轴应力下的 elastoresistance 表征技术,开展系统性实验测量。他们结合早先的 NMR 和 RXS 结果,揭示出 YBCO667 中 CDW 相具有与传统认知很不一样的时空结构特征,结果发表在近期的《npj QM》上,令人印象深刻。需要特别指出,这里的研究对象是铜氧化物这类过渡金属氧化物,其共价键很强,几乎没有弹性,在应力作用下很容易产生微裂纹甚至断裂。对其施加单轴应力、测量输运性质时,如何获得可靠的实验数据,避免微小裂纹和诸如位错等缺陷介入,在技术上有一些难度。

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图 4. Keimer 和 Mackenzie 教授他们的部分结果:(A) 发展的单轴应力测量样品台,细节展示得很清楚。(B) YBCO667 的晶体结构示意图。(C) 单轴应力实验测量得到的弹阻系数 (电阻相对变化与应力的比值) - 温度关系 (a) 和来自文献的 RXS 强度 - 温度关系 (b)。可以看到,在 CDW 的 RXS 信号最强处 (~ 70 K),弹阻系数出现巨大负值变化。在 RXS 信号开始出现温度处 (~ 160 K),弹阻系数出现峰值,说明 CDW 在 ~ 160 K 之上很高温区就已经出现。(D) 单轴应力下霍尔效应的变化。霍尔电阻在 CDW 区间内呈现巨大变化特征。细节请参阅原文。

拜读完他们发表的大作,笔者作为门外汉,稍微了解到其中一二。姑且罗列如图4所示,且条陈如下:

(1) 技术上,对单轴应力产生和测量平台进行了改进,在操控条件和测量水平上取得了长足进步,尽可能避免应力作用下经常出现的微裂纹问题。

(2) 展现的纵向电阻及其温谱特征,与早前的 NMR 和 RXS 揭示的 CDW 特征大致吻合,定性显示处单轴应力下的输运行为对 CDW 相变敏感。

(3) 两个结论之一:伴随 CDW 而出现的电阻下降,是重要的指针,显示这一三维体系可归类于准二维电子系统的 CDW 转变,令人有些意外而意料之中。

(4) 两个结论之二:对 YBCO667 中的霍尔测量数据,用常规的 CDW 相变,尚不足以解释电输运结果。例如,不能解释伴随温度变化而出现的霍尔效应符号变号现象。CDW ,似乎更可能是一种类液态的电荷密度空间调制涨落,而不是准静态下的 CDW 相。这一条,看起来是重要的结论,在很多超导体系中都有所展现。

Keimer 教授他们证实,包括纵向和霍尔电阻的测量结果,对单轴应力的依赖很显著,且与 NMR 和 RXS 的结果有不一致之处。这里的实验,对揭开铜基超导中 CDW 本源面纱不无作用。不过,笔者拜读这一成果后,并未对如下结论充满信心:单轴应力下测量到的输运演化特征,可以作为 CDW 的良好测量指针。目前看来,单轴应变下的电阻测量,特别是应变较大时,也会对CDW 的本源带来畸变效应,不能算是一个最理想的探测方案。这一工作,算是揭示 CDW 这类缺乏显性序参量之量子态的诸多努力之一。诚然,通过单轴弹阻,展示 CDW 的各向异性和类液态涨落特征,是这一工作的亮点。而发展能鉴别 CDW 手性特征的探测方法,应是更令人期待的下一步。

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原文标题:应力之手欲撩开CDW之面纱

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