用于软X射线应用的高谐波发生 (HHG) 和高灵敏度科学相机

介绍

与许多科学和商业技术的情况一样，用于进行前沿学术和工业研究的 X 射线成像和光谱仪器正在变得更小、更具成本效益，并且在某种意义上更加个性化。多年来，各个学科的研究人员的日常工作都依赖于软 X 射线能量，因此必须在大型、高亮度 X 射线源上安排会议，以便进行关键的实验。使用这些运行成本昂贵的共享资源(例如第三代和第四代同步加速器和 X 射线自由电子激光器)的时间仍然是一种宝贵的商品。

然而，高次谐波发生 (HHG)仪器的出现开始重塑那些希望在软 X 射线能量范围内进行各种成像和光谱实验的研究人员的前景。HHG 光源补充了大型同步加速器和X 射线自由电子激光 (XFEL) 源;在 X 射线应用中使用桌面 HHG 光源的主要优点包括更容易访问、亚飞秒级别的完全同步性以及阿秒时间分辨率。

先进的电子学、纳米科学、半导体、材料科学、聚合物科学、生物技术和生命科学应用可以受益于将桌面HHG 光源与 X 射线成像/光谱探测器配对，以促进相干 X 射线衍射成像等实验技术(即，无透镜 X 射线成像)、X 射线吸收精细结构 (XAFS) 光谱、近边缘 X 射线吸收精细结构 (NEXAFS) 光谱和极紫外 (EUV) 光谱。

本应用说明将介绍光子科学研究所 (ICFO) Jens Biegert 教授博士的阿托科学和超快光学小组的研究人员最近所做的工作，他们与 Princeton Instruments x 协同开发/使用了桌面阿秒 HHG 光源射线 CCD 相机在聚酰亚胺箔的所谓水窗碳 K 边缘处演示NEXAFS 光谱，并检索与箔中碳原子的结合轨道相对应的特定吸收特征。

实验装置

碳、氮和氧的 K 吸收边出现在通常称为水窗的区域内，即水几乎透明的波长范围(2.3 nm – 4.5 nm)。由于这些元素中的每一个都是生命的基础，因此在水窗中进行越来越复杂的观察的能力对于生物学家、化学家和物理学家在许多不同领域进行的前沿研究至关重要。

直到最近，此类观测仍依赖于使用大规模、高亮度光源。上述来自巴塞罗那 ICFO 的研究小组是世界各地的众多小组之一2,6，他们正在实施桌面 HHG 仪器作为一种紧凑、经济高效的替代方案。

例如，ICFO 小组开发了一种桌面 HHG 光源，可在聚酰亚胺箔上进行高分辨率 X 射线吸收光谱分析。它们的光源依赖于高度稳定的千赫兹激光系统，该系统通过随后的空心光纤脉冲压缩驱动光学参量放大器，并产生亚 2 周期载波包络相位稳定(CEP 稳定)激光脉冲，中心波长1.85μm;该源产生的高次谐波光子能量高达 535 eV，远远超出碳 K 边缘。

该小组使用二次谐波频率分辨光门控 (FROG)来测量压缩脉冲，并通过聚焦 CEP 稳定的亚 2 周期脉冲，在水窗口中实现了明亮的软 X 射线通量和 535 eV 的截止值使用 f = 100 mm 镀银曲面镜进入 HHG 目标。使用 X 射线光谱仪和冷却的 Princeton Instruments PIXIS-XO X 射线 CCD 相机解析谐波光谱。请参阅图 1 和图 2。研究人员测量 X 射线光谱仪在 300 eV 时的分辨率为0.25 eV 。

图 1：ICFO 研究小组使用桌面 HHG 光源和科学 X 射线 CCD 相机进行 NEXAFS 光谱学实验设置的图示。由 Jens Biegert 教授博士(巴塞罗那光子科学研究所)提供。

图 2：图 1 中所示实验装置的照片，其中包含 Princeton Instruments PIXIS-XO 相机。由 Jens Biegers 教授博士提供(巴塞罗那光子科学研究所)

结果

ICFO 的研究人员通过扫描0 至 7 bar 氖气的目标背压来优化谐波通量。图 3 显示了对HHG 频谱(对于给定的背压)积分 5 秒的结果，每个频谱的步长为 0.25 bar;它清楚地表明，实现了远远超出 284 eV 碳 K 边缘的截止值，并且在 3.5 bar 的前级压力下达到了最高产率(连同最高截止值)。

图 3：HHG 光谱与氖管背压的函数关系。最高谐波产量与背压为 3.5 bar 时的最高截止值一致 (4)。使用 PIXIS-XO 相机采集数据。由 Jens Biegert 教授博士(巴塞罗那光子科学研究所)提供。首次发表于选项。莱特。39、5383-5386(2014)。

确定目标的理想的压力后，通过测量X 射线束亮度和光子通量来研究光谱形状的 CEP 控制。事实证明，这种控制对于避免在集成 NEXAFS 光谱时因镜头而异的前边缘和后边缘结构的潜在过度平均至关重要。

HHG 光源的光子通量是水窗口中报道的最高的，更重要的是，它对应于第一个孤立的 355 阿秒持续时间的软 X 射线脉冲。吸收光谱的关键是光谱稳定性，这是通过激光源的 CEP 稳定性来保证的。 ICFO 研究小组随后展示了其桌面 HHG 光源在200 nm 独立式聚酰亚胺薄膜上执行碳 K 边缘 NEXAFS 光谱的实用性。图 4 显示了在短短5 分钟内获取的吸收光谱，碳 K 边缘周围的所有峰都清晰可见，并且可以从聚酰亚胺中的已知轨道中识别出来。

图 4：200 nm 独立式聚酰亚胺箔(红色圆圈)的 NEXAFS 测量。已知转换的峰值拟合(蓝色)与测量值 (4) 非常吻合(黑色曲线)。使用 PIXIS-XO 相机采集数据，该数据是从 5 分钟的单次积分中提取的。由 Jens Biegert 教授博士(巴塞罗那光子科学研究所)提供。首次发表于选项。莱特。39、5383-5386(2014)。

该 HHG 仪器是第一个报道的水窗中相干 X 射线辐射的高通量桌面源，在 300 eV 下达到 (1.85 ± 0.12) x 107 光子/秒/1% 带宽的光子通量，也是该区域中第一个孤立的阿秒脉冲。

技术支持

巴塞罗那研究团队使用的普林斯顿仪器PIXIS-XO科学相机配备冷却背照式 CCD，无防反射涂层，以便于直接检测超低能量 X 射线。除了相机的软件可选增益和读出速度外，具有高真空接口设计的可旋转共平面法兰使PIXIS-XO成为超高真空应用的理想选择。

Princeton Instruments 提供各种用于直接检测软 X 射线的相机(见图 5)，不仅包括 PIXIS -XO，还包括PIXIS-XB，它使用薄铍窗口真空密封装置以进行深度冷却，保护其背照式深耗尽 CCD，并通过过滤低能 X 射线来减少背景。

普林斯顿仪器公司的另一款科学 X 射线 CCD 相机PI-MTE采用热电冷却设计，利用与循环冷却剂热连接的 PCB，以便在真空室内提供可靠的操作。PI -MTE相机的紧凑尺寸和柔性管道允许将探测器定位在有限的空间内或可移动的臂上。

图 5：Princeton Instruments 的 PI-MTE、PIXIS-XO 和 PIXIS-XO 科学 X 射线 CCD 相机旨在促进软 X 射线的直接检测。

未来趋势

ICFO 研究人员成功使用桌面 HHG 仪器在水窗内进行碳 K 边缘 NEXAFS 光谱分析，体现了先进 X 射线技术相干 X 射线辐射源小型化和个性化的趋势。该小组最近发表的 HHG 成果，即水窗中阿秒软 X 射线脉冲的时空隔离，3标志着技术进步的又一重要进步。

从远东到远西的研究人员正在设计和利用各种桌面 HHG 光源，以满足他们自己特定的 X 射线成像和光谱要求。除了与大规模、最先进的同步加速器和 XFEL 源相比具有明显的成本和获取优势外，这些紧凑型 HHG 仪器还开始提供卓越的时间分辨率。此外，支持 HHG 的相干 X 射线衍射成像能够在透射和反射中生成定量、高对比度的相位和振幅图像，以及探测三维动态现象，为原子力显微镜等表面扫描技术提供了强大的补充。

科学 X 射线 CCD 相机，例如 Princeton Instruments 的PIXIS-XO、PIXIS-XB和PI-MTE，可确保满足桌面 HHG 仪器不断进步所需的灵敏度、速度和灵活性。随着各个实验室的 X 射线实验装置不断发展和普及，选择适合应用的相机对于充分利用这些新装置的优势至关重要。

审核编辑 黄宇