DNA分子机器控制的金纳米粒子恒温组装

　　DNA是一种由A、T、G、C四种核苷酸组成的双螺旋生物大分子，通常作为遗传信息的载体在生命体内起到存储和复制遗传信息的作用。在DNA纳米技术领域，DNA作为一种结构精确的反应基元被广泛用于分子器件的构建， DNA分子计算、疾病诊断，以及生物传感等。其中，以基于黏性末端（ toehold）的DNA链替换反应构建的催化循环网络体系尤其引起人们的兴趣。在这些体系中，DNA目标链的功能类似于化学反应中的催化剂，可以通过一系列的DNA链替换反应驱动DNA分子机器正常运转，而自身不被消耗。

　　由于具有独特的物理化学性质，金纳米粒子近年来受到人们的广泛关注。自从上世纪九十年代中期DNA-金纳米粒子复合物被Mirkin等人成功制备以来，这种DNA功能化的金纳米粒子已经被广泛应用于体内外检测、细胞转染、基因调控以及晶体结构组装等领域。在传统的DNA-金纳米粒子组装体系中，DNA连接链（linker）的两端直接与两种金纳米粒子表面的DNA探针互补连接，从而完成金纳米粒子的组装。但是这种“直接连接策略”功能单一，无法对金纳米粒子组装过程进行精确的调控。尤其是在需要DNA-金纳米粒子实现复杂逻辑功能的体系中，这种简单策略就更难以实现了。因此很大程度上限制了金纳米粒子组装体系的进一步应用。

　　在本论文中，通过将DNA-金纳米粒子组装体系和toehold协助的DNA链替换反应相结合，我们构建了一系列DNA分子机器调控的金纳米粒子组装体系对金纳米粒子的恒温组装过程进行精确的动态控制。首先，研究了金纳米粒子表面DNA链替换反应的特性。研究发现金纳米粒子表面接枝的DNA入侵链toehold长度为7和8时造成的DNA链替换反应速率跃变的现象是由于金纳米粒子表面的高DNA链接枝密度引起的。此研究加深了对金纳米粒子表面DNA链替换反应特性的理解，同时有助于指导DNA-金纳米粒子恒温组装体系的设计和应用。